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國際知名期刊《自然-通訊》(Nature Communications)刊發我校青年教師龍波及其合作者研究成果

2019年10月23日 16:17 校新聞中心 點擊:[]

近日,據國家自然科學基金委員會網站報道,在國家自然科學基金項目(41775125)等資助下,我校龍波教授及其合作者,運用理論計算方法研究了Criegee中間體極快速的單分子反應途徑,發現含有羰基的五個碳原子或六個碳原子的穩定Criegee中間體具有很低的大氣氧化性。研究成果以“Rapid unimolecular reaction of stabilized Criegee intermediates and implications for atmospheric chemistry(穩定的Criegee中間體快速的單分子反應及其對大氣化學的影響)”為題,在《自然-通訊》(Nature Communications)在線發表,論文鏈接:

Criegee中間體由烯烴臭氧化過程產生,其參與了多個關鍵的大氣化學過程,如羥基自由基、硫酸、高含氧性有機分子、高聚物等的生成,對大氣氧化性和新粒子形成有著重要的影響,在大氣復合污染過程中起到關鍵的作用。但由于Criegee結構復雜、壽命短,帶來了理論和實驗研究上的巨大挑戰,相關的反應動力學參數及反應機理信息也十分缺乏,使得相關的研究仍然是目前大氣化學界所關注的熱點。

龍波教授及其合作者利用最新發展的密度泛函方法和能量復合計算方法研究了不同結構下Criegee中間體及其大氣壽命,揭示了Criegee中間體對其大氣氧化性的影響。結果發現:具有羰基的五個碳原子或六個碳原子的穩定的Criegee中間體能夠發生極快速的單分子反應,其反應速率比對應的氫轉移路徑大約快5個數量級。從而限制了這類Criegee不能氧化二氧化硫使其形成硫酸,且單分子反應途徑不產生羥基自由基,表明該類Criegee中間體具有很低的大氣氧化性(如圖)。論文研究成果可以為污染模式提供關鍵參數,并對厘清大氣復合污染的形成機制提供重要依據。

Criegee中間體極快速的單分子反應途徑及大氣壽命

作為材料領域頂級期刊之一《自然-通訊》(Nature Communications)對論文質量要求非常嚴格。上述研究工作涉及大量的實驗工作和謹慎的重復性求證工作,龍波教授及其合作團隊歷經多年艱苦卓絕的研究工作,期間克服了種種困難,突破了諸多研究難題,取得了今日的成果。

論文鏈接:

 

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